亨利的国家队经历起起伏伏。1997年6月，亨利被召入法国21岁以下国家队，参加1997年世青赛，他未来的国家队队友加拉斯和特雷泽盖也在队中。仅仅四个月后，亨利首次入选法国国家队，10月11日，他在法国队2比1战胜南非队的比赛中首次亮相，但没有进球。1998年，国家队主教练雅凯把亨利放进了法国世界杯大名单，亨利司职右边锋，打进3球，随法国队首次夺得世界杯冠军，1998年巴士底日，他被授予法国最高荣誉——法国荣誉军团勋章。2000年欧洲杯，亨利打进3球，成为法国队最佳射手。决赛中，特雷泽盖在加时赛中打进金球，法国队成功击败意大利队夺得杯赛冠军。 亨利夺得了自己的第一个欧洲杯冠军，并逐渐成为国家队的主力球员。
在夺得1998年世界杯、2000年欧洲杯以及2001年、2003年联合会杯冠军后，法国队陷入低谷。2002年日韩世界杯成为欧洲强队的坟墓，卫冕冠军法国队小组赛即遭淘汰。首战法国队0-1不敌塞内加尔，第二战法国0-0战平乌拉圭，亨利因危险铲球被裁判直接出示红牌。上一场法国0-2不敌丹麦，亨利只能坐在场边。2004年欧洲杯，亨利梅开二度，法国队小组赛战胜英格兰，但在1/4决赛中却意外0-1不敌希腊，希腊最终夺冠。 2006年世界杯，法国队被低估，但先是在1/4决赛中淘汰西班牙98年世界杯法国队队长，在1/4决赛中以1比0战胜卫冕冠军巴西队，在半决赛中击败葡萄牙队晋级决赛，最后在决赛中点球大战中被意大利队击败，获得亚军。亨利打进三球98年世界杯法国队队长，并于2006年被国际职业足球运动员协会评选为世界最佳十一人之一。
2008年6月3日，在法国队与哥伦比亚队的热身赛中，亨利代表国家队出场第100次，成为法国队第六位达成这一里程碑的球员，也是当时为国家队进球最多的球员。2008年欧洲杯上，法国队没有齐达内领衔，纸面上看98年世界杯法国队队长，球队依然是一支豪华阵容，有阿比达尔、加拉、里贝里、维尔托德、马卢达、本泽马和亨利。但令人意外的是，法国队在小组赛就被淘汰，同组的对手有意大利、荷兰和罗马尼亚。亨利在本届杯赛1-4战平荷兰的比赛中攻入法国队唯一进球，这也是法国队的唯一进球，法国队再次开始迅速下滑。
2009年11月19日，法国队在2010年世界杯预选赛中小组第二，需要与爱尔兰队进行附加赛争夺决赛圈资格。亨利在对阵爱尔兰的第二回合比赛中，利用“上帝之手”将球传给队友加拉斯，让法国队以两回合总比分2-1晋级世界杯决赛圈。事后，此事引起爱尔兰全民的不满，爱尔兰足协一度要求重赛。亨利的手球事件遭到广泛批评，甚至很多法国人认为国家队不配晋级。世界杯前的热身赛，法国队首战战胜哥斯达黎加，随后1-1战平突尼斯，0-1不敌中国队，法国人对法国队在本届世界杯上的表现不再抱有太大希望。世界杯小组赛前，亨利的队长职务被埃弗拉取代，小组赛首战，亨利未能首发出场。 法国0-0战平乌拉圭。乌拉圭小将洛代罗两张黄牌被罚下。第72分钟，亨利换下阿内尔卡，上场不久2024欧洲杯,，亨利禁区内射门打在对手手上酷24体育,，引发手球争议，但法国未获得点球。第83分钟，亨利禁区内头球攻门不幸偏出。第二场小组赛，法国0-2不敌墨西哥，法国队陷入内乱。上一场小组赛，法国1-2不敌南非。上半场，南非中场库马洛和前锋姆费拉各入一球，法国中场古尔库夫肘击对手吃到红牌。第55分钟，亨利换下西塞，姆费拉射门击中立柱，马卢达追回一分，使法国队避免了2002年小组赛零进球的耻辱。法国队继2002年世界杯之后再次小组赛出局。
小组赛第二场失利后，亨利犹如“蝴蝶效应”，引发了著名的“法国队叛变”丑闻。当时主帅多梅内克用亨利换下了阿内尔卡，阿内尔卡用粗言秽语辱骂多梅内克，法国足协宣布将其开除出队。不料，新任队长埃弗拉却带领全体球员集体罢训，声援阿内尔卡。其实，在世界杯之前，法国队的球星们就被爆出一系列个人不良行为，法国队内部派系林立，派系斗争不断，媒体煽风点火，法国队可谓上演了一出蠢货聚会：空门没进却备受倚重的戈武，被队友视为主帅“干儿子”，遭到众人排斥；多梅内克用星座调兵遣将，导致大败； 担任队长的埃弗拉头脑简单，在老队长亨利的煽动下带队罢训、示威；新人古尔库夫虽得到重用，但受到老将里贝里、阿内尔卡的阻拦；马卢达对加拉斯不满，拉拢阿内尔卡联手奋战；萨尼亚、加拉斯、克利希联手组成阿森纳三人组“山中集结”，不再担任队长的亨利被主帅多梅内克指责“不负责任，置身事外”。
2010年7月15日，亨利正式宣布退出国家队，结束自己13年的法国国脚生涯，其123次国家队出场纪录仅次于图拉姆，51个个人进球位列法国队历史第一。
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